Segni di metalloenzimi nei carbonati autigenici delle terre di confine dei Chukchi nell'Oceano Artico occidentale

Scientific Reports volume 12, numero articolo: 16597 (2022) Citare questo articolo

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La migrazione di fluidi ricchi di metano nelle infiltrazioni fredde sottomarine determina un’intensa attività microbica e la precipitazione di carbonati autigeni. In questo studio, abbiamo analizzato campioni di carbonato autigenico di derivazione microbica recentemente recuperati da tumuli attivi di idrati di gas sul versante sud-occidentale delle Chukchi Borderlands (CB), Oceano Artico occidentale. Il nostro obiettivo principale era caratterizzare i modelli di distribuzione degli oligoelementi nelle frazioni lipidiche ospitate dal carbonato per valutare i requisiti metalloenzimatici dei microbi coinvolti nell'ossidazione anaerobica del metano (AOM). Abbiamo misurato isotopi stabili, oligoelementi, biomarcatori lipidici e DNA genomico, e i risultati indicano la dominanza dei biomarcatori lipidici correlati all'AOM nei campioni di carbonato studiati, nonché una presenza predominante degli archaea metanotrofi anaerobici (ANME)-1. Riportiamo anche prove di significativi arricchimenti preferenziali di vari oligoelementi (Li, Ni, Co, Cu, Zn e Mo) nelle frazioni lipidiche totali dei carbonati di CB, rispetto alle composizioni elementari determinate per le corrispondenti frazioni di carbonato, che differiscono da quelle precedentemente segnalato per altri siti di infiltrazione. Ipotizziamo che gli arricchimenti di oligoelementi nelle frazioni lipidiche ospitate dal carbonato potrebbero variare a seconda del tipo di assemblaggio microbico dell'AOM. È necessario ulteriore lavoro per studiare ulteriormente i meccanismi degli oligoelementi legati ai lipidi nei carbonati di infiltrazione fredda come potenziali metalloenzimi nell'AOM.

Infiltrazioni fredde si verificano ai margini degli oceani in tutto il mondo1,2, corrispondenti a emanazioni di fluidi ricchi di metano dal fondale marino nella colonna d'acqua3,4. I tassi di infiltrazione dei fluidi ridotti possono variare sostanzialmente sul fondale marino5, determinando un ampio spettro di condizioni redox nei sedimenti sotterranei in corrispondenza delle infiltrazioni fredde6. Un processo biogeochimico chiave nelle infiltrazioni di metano sottomarino è l'ossidazione anaerobica del metano (AOM), che consuma in modo efficiente una frazione sostanziale del metano rilasciato nella colonna d'acqua sovrastante7,8. Durante l'AOM, i livelli di alcalinità aumentano fortemente nelle acque interstiziali circostanti a causa della produzione di biocarbonato (HCO3−), promuovendo la sovrasaturazione e la precipitazione del carbonato2,9. Di conseguenza, la precipitazione autigenica del carbonato si incontra tipicamente nelle infiltrazioni fredde10,11, che possono fungere da archivio per indagare sugli eventi di rilascio di metano sia nelle infiltrazioni moderne che in quelle antiche12,13.

L'AOM è tipicamente mediata da un consorzio di archaea anaerobici metanotrofi (ANME) e batteri solfato-riduttori (SRB)14,15. Tuttavia, studi recenti hanno anche riportato che gli ANME possono anche utilizzare altri accettori di elettroni, come gli ossiidrossidi ricchi di manganese (Mn) e ferro (Fe), per promuovere l'ossidazione del metano nelle infiltrazioni fredde16. In particolare, anche altri metalli in traccia come nichel (Ni), cobalto (Co), molibdeno (Mo), tungsteno (W) e zinco (Zn) possono essere coinvolti nell'AOM, agendo come cofattori enzimatici17,18. La maggior parte di questi risultati sono stati ottenuti da esperimenti di coltura17,19. Uno studio recente ha caratterizzato, per la prima volta, la geochimica degli oligoelementi delle frazioni lipidiche totali conservate nei carbonati autigeni provenienti da varie infiltrazioni in tutto il mondo, come il Congo, le acque profonde del Nilo, le conoidi del Niger e il Golfo del Messico20, suggerendo che un tale approccio potrebbe essere utilizzato per identificare tracce di metalli essenziali per l'attività microbica nelle infiltrazioni fredde. Uno studio precedente ha riportato un marcato arricchimento di Ni, Co, Mo e W nelle frazioni lipidiche ospitate dal carbonato, che erano collegate a percorsi enzimatici precedentemente identificati coinvolti nell'AOM20. Tuttavia, le informazioni su come l’AOM possa essere influenzata dai cambiamenti nella biodisponibilità dei metalli in traccia nelle infiltrazioni fredde rimangono scarse.

Recentemente, strutture di tumuli di idrati di gas sono state scoperte nelle Chukchi Borderlands (CB) dell'Oceano Artico occidentale21. Informazioni geochimiche sull'origine del gas emesso e sulle proprietà del fluido poroso sono state ottenute all'interno di questa struttura del tumulo durante la spedizione R/V ARAON ARA09C nel 201822. Tuttavia, finora, le firme biogeochimiche conservate nei carbonati autigeni non sono state studiate in questi gas appena scoperti tumuli idratati. In questo studio, forniamo una caratterizzazione geochimica dettagliata di una serie di campioni di carbonato autigenico utilizzando isotopi stabili di ossigeno e carbonio e mineralogia, nonché abbondanze di oligoelementi, biomarcatori lipidici e acidi nucleici. Gli obiettivi principali di questo studio erano i) valutare i fattori ambientali chiave che controllano la precipitazione del carbonato nei tumuli CB, ii) caratterizzare le caratteristiche geochimiche e della comunità microbica nei tumuli CB e iii) valutare la relazione dei metalli in tracce nell'attività microbica associata all'AOM confrontando i nostri nuovi dati per le firme geochimiche e microbiche del CB con quelli precedentemente ottenuti in altre infiltrazioni in tutto il mondo20. Abbiamo mirato a testare l'ipotesi che specifici arricchimenti di oligoelementi nelle frazioni lipidiche totali estratte dai carbonati autigenici potrebbero essere indicativi dell'utilizzo preferenziale di metalli in traccia da parte di diverse comunità ANME. Il nostro studio getta nuova luce sui requisiti metalloenzimatici dei microbi coinvolti nell’AOM.